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科研成果

化工学院绿色催化研究团队研究领域取得重要进展

2025年01月18日 16:23  点击:[]

化学与化工学院绿色催化研究团队围绕国家重大需求和学术前沿,致力于能源环境催化和含氟化合物合成两大课题的基础与应用研究,开展高效催化剂的设计与合成和绿色催化过程的开发及其应用相关科学问题的研究工作。近期,团队围绕双碳目标,在选择性光催化苄基芳烃增值转化及催化生物质制备高附加值产品研究方面取得一系列重要进展。

在选择性光催化芳烃增值转化方面,团队主要开发了系列无溶剂高效催化氧化催化体系。(1)开发了三元Z型异质结光催化剂CdS/Ag/BiVO4,在无溶剂体系、室温和常压下,以O2为氧化剂,苄胺光催化氧化偶联为N-苄烯丁胺的产率和选择性分别高达92%和99%,可拓展至各类胺与亚胺的氧化偶联,并提出了光催化机理,相关成果发表在Green Chemistry上(图1a)。(2)开发了苄基芳烃C(sp3)–H和C(sp3)–OH键无溶剂下光催化氧化为C=O键的PdO/C-Nb2O5催化剂,在室温和1 atm O2的无溶剂体系下,光催化乙苯氧化制备苯乙酮的转化率和选择性分别达到87.4%和98.3%;该催化体系可以扩展到苄基芳烃、烯丙基醇和杂环醇和脂肪醇的光催化氧化,相关成果发表在Green Chemistry上(图1b)。研究成果均以陕西科技大学为第一完成单位,王伟涛副教授、刘昭铁教授和韩布兴研究员为论文通讯作者,我校化工学院博士研究生姜旭禄和硕士研究生张婷分别为第一学生作者。

此外,(3)通过构建路易斯酸位点和Au为电子桥的三组分Z型异质结光催化剂In2O3/Au/POCN,首次实现无溶剂光催化条件下苯甲醇光催化氨氧化制备苯甲腈,产率可达93.5%,且生成速率和选择性均高于溶剂型的光催化体系;揭示了无溶剂下氧化产物水对反应转化率和选择性的影响机理,相关成果发表在Journal of Catalysis上(图1c)。(4)设计并制备了系列BiOX/TiO2(X=Cl,Br,I)异质结用于选择性光催化苯胺制备亚胺的研究,其生成速率为6316 μmol∙g-1∙h-1且选择性为99%,均高于以往无溶剂光催化体系的报道;并揭示了该催化体系的无溶剂光催化反应机理;相关成果发表在Separation and Purification Technology上(图1d)。以上研究成果均以陕西科技大学为第一完成单位,王伟涛副教授和刘昭铁教授为论文通讯作者,我校化工学院博士研究生姜旭禄和硕士研究生张婷分别为第一学生作者。

在生物质及其平台化合物分子的催化增值转化方面,(1)采用Lewis酸和Brønsted酸二元酸催化剂,结合有机-水盐两相溶剂体系策略;通过将氧化锆接枝到硅基上并进行磷酸化,制备了具有双酸位的非均相固体酸SiO-Zr-P,实现了葡萄糖和果糖转化为HMF的高效催化体系;该催化剂表现出良好的稳定性,且适用于多种糖类化合物催化转化制备相应的呋喃醛,相关成果发表在Industrial Crops & Products上(图2a);论文以陕西科技大学为第一通讯单位,王伟涛副教授和刘昭铁教授和为通讯作者,硕士研究生魏琛琳为学生第一作者。(2)系统地研究生物质平台化合物HMF催化制备醚化的反应路径和机理;通过设计和制备具有不同酸碱性位点的催化剂,明确各单元反应所需的活性位点,提出了不同催化位点上HMF的烷基化反应路径,并首次实现了HMF转化为能量密度更高的呋喃三醚,相关成果发表在Chemical Engineering Journal上(图2b);论文以陕西科技大学为第一通讯单位,王伟涛副教授、刘昭铁教授和韩布兴研究员为通讯作者,博士研究生王欢为学生第一作者。

原文链接:

https://doi.org/10.1039/D3GC04644C

https://doi.org/10.1039/D3GC04209J

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115861

https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.130021

https://doi.org/10.1016/j.indcrop.2024.118702

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157812

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